Catalyseurs nanocomposites hétérogènes à nanostructures de rhénium pour la réduction catalytique de 4

Jun 04, 2023

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 6228 (2022) Citer cet article

1303 Accès

4 citations

1 Altmétrique

Détails des métriques

Les nanocatalyseurs hétérogènes stables et efficaces pour la réduction du 4-nitrophénol (4-NP) ont attiré beaucoup d'attention ces dernières années. Dans ce contexte, une approche in situ unique et efficace est utilisée pour la production de nouveaux nanocomposites polymères (pNC) contenant des nanostructures de rhénium (ReNS). Ces matériaux rares devraient faciliter la décomposition catalytique du 4-NP, garantissant ainsi une activité catalytique et une stabilité accrues. Ces nanomatériaux ont été analysés par spectroscopie infrarouge à transformation de Fourier (FT-IR), microscopie électronique à transmission (TEM) et diffraction des rayons X sur poudre (XRD). L'efficacité de la réaction catalytique a été estimée sur la base des spectres UV-Vis acquis, ce qui a permis d'estimer l'activité catalytique à l'aide d'une modélisation du pseudo-premier ordre. La méthode appliquée a abouti à la production réussie et au chargement efficace de ReNS dans les matrices polymères. Les fonctionnalités aminés ont joué un rôle primordial dans le processus de réduction. De plus, la fonctionnalité dérivée du 1,1′-carbonylimidazole a amélioré la disponibilité des ReNS, ce qui a entraîné une conversion de 90 % du 4-NP avec une constante de vitesse maximale de 0,29 min−1 sur 11 cycles catalytiques ultérieurs. Cet effet a été observé malgré la présence de traces de Re dans les pNC (~ 5%), suggérant un effet synergique entre la base polymère et le catalyseur à base de ReNS.

En raison des propriétés uniques du groupe –NO2, les composés nitroaromatiques (NAR) servent d’éléments de base clés pour la fabrication de produits de chimie fine. Cela fait des NAR le plus grand groupe de produits chimiques utilisés à l’échelle industrielle1,2,3,4. Par ailleurs, de grandes quantités de NAR sont détectées quotidiennement dans les gaz d’échappement des moteurs diesel. Ces sources de déchets importantes font des NAR l'un des risques majeurs pour l'environnement et la santé, car selon le Centre international de recherche sur le cancer (CIRC), les NAR contribuent de manière significative au risque de cancer du poumon, de la vessie et du pancréas, et dans le cas des enfants. ainsi que les cancers des voies urinaires et d'origine neurologique5,6.

La méthode la plus populaire pour neutraliser les NAR est la réduction directe des groupes –NO2 en –NH2. Une telle approche est très pratique, car les amines aromatiques (AMM) sont cruciales pour la fabrication de produits pharmaceutiques à grande échelle7,8. Cependant, pour que cela se produise, la réduction nécessite un catalyseur et, à ce titre, l’application de nanostructures métalliques (NS) comme catalyseurs est particulièrement importante9. Les NS permettent de réaliser une réduction efficace des NAR en AAM dans des conditions douces. Cela a fait des nanocatalyseurs (NCats) des NS l'une des directions scientifiques les plus importantes [9, 10, 49]. À ce jour, la réduction des NAR a été testée sur divers NCats, notamment AuNS, AgNS10, PtNS et PdNSs11,12. Sur la base de cette recherche, les PtNS et les PdNS offrent une activité extraordinaire et unique, conduisant à la réduction complète des NAR, même à des traces de NCats11,12. Par conséquent, on s’attend à ce que le nanomatériau (NM) à peine connu : le rhénium NS (ReNS) stimule considérablement l’activité catalytique des NCats vers la réduction des NAR. La littérature et la pratique fournissent de nombreuses applications de haute technologie du Re dans des domaines tels que les industries aérospatiale, nucléaire et pétrochimique. Metallic Re est indispensable dans les processus catalytiques liés à l'augmentation de l'indice d'octane des essences commerciales, ainsi que dans les synthèses de Fisher-Tropsh et d'ammoniac13,14,15,16. La littérature prouve également que les NCats des ReNS ont surpassé les catalyseurs PGM dans la décomposition de la 4-nitroaniline17, du nitrobenzène, du 4-nitrophénol, de la 2-nitroaniline, du 2,4-dinitrophénol et du 2,4,6-trinitrophénol18. Dans ce contexte, dans nos travaux antérieurs, nous avons révélé une activité catalytique supérieure de NCats homogènes19 et hétérogènes20 avec des ReNS vers la réduction du 4-nitrophénol et de la 4-nitroaniline. Cependant, les ReNS sont difficiles à obtenir. La littérature scientifique mondiale ne fournit que quelques rapports sur la production de ReNS. Cela inclut la synthèse par injection à chaud de Co-ReNS21, ainsi que la production de ReNS à l’aide d’approches de dépôt par laser pulsé22, d’électrodéposition23, de rayonnement gamma24 et de dépôt chimique en phase vapeur25. Récemment, nous avons proposé deux nouvelles approches pour la synthèse de NM rebasés. Cela comprenait l’application de systèmes de décharge réactionnelle19 ainsi que l’adsorption couplée à la réduction sur les fonctionnalités aminés d’une résine échangeuse d’anions20,26.